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来源：职称驿站所属分类：环境科学论文 发布时间：2022-08-05浏览：9992次
摘要 在“双碳”目标背景下，从国家层面到地方层面，区域、城市、行业企业都在制定和实施双碳目标行动计划。CO2模拟因其客观性和高时空分辨率等优势，在城市碳排放研究中深受重视。本研究以京津冀地区为研究区域，采用Picarro仪器高精度观测的2019—2020年CO2数据，利用WRF模式进行CO2传输模拟，分析了CO2浓度变化的季节特征，评估了模式在城区中心、城郊及背景3个观测站点的模拟效果，并对边界层高度及化石燃料碳排放等可能影响CO2浓度的因素进行了研究。3个观测站点分别为北京中国科学院大气物理研究所325 m气象塔观测站(北京站)、河北香河观测站(香河站)和上甸子区域本底观测站(上甸子站)。模拟结果表明：上甸子站优于香河站，香河站优于北京站，在冬季尤其明显;CO2浓度的高值区主要分布在城区、电厂和工业区，尤其是唐山、石家庄和邯郸地区，大量交通、工业排放导致CO2浓度明显上升，且高值区的范围在冬季最大;就日平均变化和日变化而言，边界层高度与CO2浓度存在相反变化趋势;3个站点的化石燃料碳排放(FFECO2)与近地面总CO2浓度存在正相关关系，冬春季的相关性高于夏秋季，且FFECO2的占比从大到小依次为北京站、香河站、上甸子站;CO2传输模拟的不确定性存在空间差异和季节变化。
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关键词CO2浓度;WRF模式;边界层高度;化石燃料碳排放
自工业革命以来，地球表面平均大气CO2浓度从300×10-6以下增长到了410×10-6左右(Friedlingstein et al.，2020)。在温室气体里CO2的占比最大，IPCC第五次报告指出，在温室效应的作用下，1901—2012年间全球地表平均温度上升了0.89 ℃。2016年中国化石燃料燃烧排放的CO2(FFECO2)占据了全球总排放量的28%，准确估计中国的FFECO2排放量是全球和区域收支分析和碳减排监测工作的先决条件(IPCC，2013)。尽管最近对全球气候变化问题的关注激增，但其范围巨大，并且紧迫性往往被低估。中国目前面对的挑战是严峻的，尤其在煤炭使用方面，如果中国能够抓住机遇，就可以在21世纪引领世界实现可持续发展(Zeng et al.，2008)。众多研究表明，面对气候变化碳减排迫在眉睫。
过往研究表明，新兴工业化经济体(巴西、印度、中国以及南非等)多为发展中国家，人口以及经济迅速发展带来大量的能源消耗，自由贸易导致了更高的能源消耗和CO2排放(Ahmed et al.，2016;Boamah et al.，2017)。我国温室气体观测起步较晚，中国气象局自1990年起在青海瓦里关站开始大气温室气体浓度采样观测，目前已经扩展至北京上甸子、浙江临安、黑龙江龙凤山、湖北金沙、云南香格里拉、新疆阿克达拉等7个大气本底站，同时也积极参与WMO/GAW以及相关实验室的各类比对研究(周凌晞等，2008;刘立新等，2014)。以往对碳排放的研究多是以国家为单位进行。而且，对CO2的观测以远离城市的区域为主，对城市区域的观测和研究相对较少。而城市区域在全球温室气体排放中占据重要地位，其区域排放的CO2占全球CO2排放量的67%～76%，因此量化城市CO2排放，并找出导致其变化的驱动因子可减少城市碳排放(Han et al.，2020a)。近年来国内也有针对城市区域的CO2观测实验，研究结果表明城市内的CO2浓度变化也具有明显的季节、日变化特征，变化强度与光合作用强弱、人为因素、风向等有关，并且与O3等一些污染物的浓度呈显著相关(尹起范等，2009;高松，2011)。国内现有的CO2观测多数是单站点的观测，缺乏城市尺度的网格化CO2观测，而高密度的CO2数据对于城市碳排放的评估具有重要意义。
国外已经进行过不少网络化的CO2观测实验，Shuterman et al.(2016)认为现有的二氧化碳观测网络不足以解决特定城市的排放现象，他们构建了伯克利大气CO2观测网络(BEACO2N)并在加州奥克兰市全境和附近实现了高密度的观测，其研究发现了仪器捕捉到的小时、日和季节性的CO2信号在空间尺度上无法单独由大气传输模型准确表示，这表明地面观测网络在温室气体监测工作中的重要性。有研究使用300多个精度在8×10-6～12×10-6的LP8(SenseAir LP8)CO2传感器，在瑞士Carbosense CO2传感器网络上进行了长期的高密度网络观测实验并进行评估。研究表明近地面CO2信号依赖于人为排放、生物圈活动(光合、呼吸作用)以及气象条件(边界层高度、CO2运输)(Mueller et al.，2019)。这些研究表明，在面对复杂的城市环境时，多点的观测更能获取CO2特征信息。
北京、天津、河北(以下简称京津冀，JJJ)作为我国北方最大的城市化区域，居住人口超过1亿，面临着巨大的减排压力。尽管京津冀地区已经有一些碳排放清单研究，但对区县尺度CO2排放的综合评估还是十分有限的，而这些信息对实施缓解战略至关重要(Han et al.，2020b)。全面研究城市尺度水平CO2浓度分布特征，模式模拟是不可或缺的，国内外也进行过相关的研究。有研究对马里兰州进行嵌套WRF-Chem模拟实验，发现城市区域大气传输误差并不局限在一天中的特定时间，减少大气传输和耗散相关的误差能有效提高温室气体排放模型的效果(Martin et al.，2019)。Feng et al.(2019)对2014年1月期间中国北京以及周边地区的化石燃料排放CO2进行了高分辨的模拟，使用的模式合理地再现了研究区域内的气象场，并发现北京地区模拟的CO2和CO混合比与实测较为吻合，研究表明FFECO2混合比与北京观测到的CO2、CO和PM2.5总浓度显著相关(Feng et al.，2019)。以上研究表明大气传输和地面排放对CO2的模拟是至关重要的。
在我国力求实现碳达峰、碳中和的大背景下，本研究通过结合京津冀地区不同环境背景下的高精度观测数据和长时间模拟，呈现了京津冀地区城市尺度的CO2季节变化特征，并表明CO2传输模拟的不确定性存在空间差异和季节变化，对揭示京津冀地区碳排放现状，落实碳减排政策，探索可持續发展道路，应对未来全球变暖趋势和气候变化等具有重要意义。
1 资料和方法
1.1 观测仪器和数据
本文使用来自高精度基准站的观测数据，数据采集使用美国Picarro公司2系列的仪器，观测精度达到0.2×10-6，观测数据的时间分辨率为10 min。京津冀环境气象预报预警中心提供了上甸子的基准站观测数据，中国科学院大气物理研究所(大气所)提供了北京、香河的基准站观测数据。
三个站点位置如图1红点所示：北京大气所铁塔站(116.36°E，39.96°N)，河北香河站(116.96°E，39.75°N)，北京上甸子站(117.11°E，40.65°N)。大气所铁塔站位于高城市化区域，站点周边为密集的居民区等建筑，京-藏高速交通线。在站点周围1 km范围内，植被高度在15～20 m，植被覆盖率在10%～18%，建筑物的高度在70～200 m(Liu et al.，2012;Cheng et al.，2018;Yang et al.，2021)。香河站位于北京东南方约50 km的城郊地区，覆盖的植被类型为灌溉农田。站点周围的建筑物主要是20 m以下的居民房(Yang et al.，2021)。上甸子站位于京津冀经济圈的中心地带，距离北京市150 km，具有温带半湿润季风气候，周围植被类型为林地、果园和农田，仅在南边0.8 km处有一村庄，周边30 km内无明显工业排放源存在(张林等，2021)。
1.2 模式
本文使用WRF-CO2模式，对京津冀地区进行了2019—2020年共2 a的长时间高分辨模拟。WRF-CO2是一个基于WRF-Chem的中尺度模式，并加入了示踪剂传输网格和中尺度天气模拟的能力(Bao et al.，2020)。模式数据主要分为4部分：1)初始气象场使用NECP的FNL再分析数据(1°×1°)，时间分辨率为6 h;2)CO2浓度背景场使用GOES-Chem的模拟结果;3)人为排放清单来自国家发展和改革委员会能源研究所、北京工业大学与中国科学院大气物理研究所合作开发的排放清单NDRC(National Development and Reform Commission;廖虹云等，2022);4)生物圈碳通量使用VEGAS(VEgetation Global Atmosphere Soil)输出的植被碳通量数据。
WRF-CO2的格点空间分辨率为0.12°×0.12°，网格中心是116.5°E、39.3°N，网格的设置范围如图1的红框所示。
1.3 方法
本文使用以下统计指标评估模拟结果与观测数据的一致性和准确性：MBE(Mean Bias Error，平均偏差，用MBE表示)、RMSE(Root Mean Squared Error，均方根误差，用RMSE)、相关系数r。MBE用来估计模式的平均偏差，RMSE用来评估模拟和观测数据之间的差异，模拟与观测误差大，其权重也更大，能够反映对极端条件的模拟效果。r是评估模式模拟数据和实际观测数据线性相关性的指标。
2 结果分析
2.1 不同站点CO2浓度的时间变化
大气CO2浓度受到生物圈的光合作用、呼吸作用以及人为活动碳排放的综合影响，具有明显的季节变化。图2为北京大气所铁塔站(北京站)、河北香河站(香河站)、北京密云区上甸子站(上甸子站)2019—2020年的日平均数据，为了区分季节，选取了2019年3月—2020年2月的数据。在北京站，2019年3月—2019年8月CO2浓度基本位于500×10-6以下，这段时间里模拟结果与观测数据比较符合。但2019年9月—2020年2月观测与模式的CO2浓度均出现强烈的波动，主要是排放源和气象条件的变化所导致，模式模拟结果明显高于观测的数值。香河站点2019年3月—2019年8月CO2浓度基本在450×10-6左右，2019年9月—2020年2月超过500×10-6。上甸子站全年的CO2浓度基本维持在400×10-6～450×10-6以下，未超过500×10-6，体现了区域本底站的特征。
由模拟得出三个站点的时间变化趋势与实际观测的结果相类似，并且能较好地捕捉大部分的高低值区间。位于北京市中心北京站的近地面CO2浓度高于城郊的香河站，而香河站又比远离人类活动区域的上甸子站点浓度高。由此可知，近地面CO2浓度的增加与人类活动的碳排放密切相关，越是靠近城市区域，浓度越高。
对于城市或城郊的站点，模式能捕捉到近地面CO2浓度的季节性变化：夏季植物生长旺盛，通过光合作用吸收更多的CO2，同时由于气温高，边界层对流旺盛，近地面的CO2在边界层大气内充分混合所以夏季的CO2浓度最低;冬季气温低，供暖导致化石燃料排放增加，而边界层高度降低，对流减弱，CO2在近地面积聚，与此同时植物光合作用减弱，CO2吸收量减少，因此冬季的CO2浓度最高。
对比模拟和实际观测的结果可知，城市区域的模拟结果偏大，城郊和远离城市的两个站点模拟结果偏小，越远离城市区域，模拟的结果越好(体积浓度的平均偏差从20.6×10-6降低到-0.7×10-6)。上述分析表明，人类活动排放CO2的不确定性对模拟的影响是很明显的。
2.2 不同季节间的模拟差异
CO2浓度的季节变化主要体现为冬季高夏季低，本节评估模式对季节变化的模拟表现。图3将2019—2020年的数据按照四个季节分类(春季为3—5月平均，夏季为6—8月平均，秋季为9—11月平均，冬季为12月—次年2月平均)得到每个季节的平均CO2浓度，再将模式的结果减去实际观测的结果，得到模式与各观测站之间的季节偏差。
在北京站，全年CO2浓度的模拟结果比实际观测高，最高值出现在冬季，达到了70.1×10-6，最低值为春季的9.3×10-6。在香河站点，全年的模拟结果均偏低，最大的偏差绝对值仍在冬季，为-6.3×10-6，偏差最低出现在了秋季，为-0.9×10-6。在上甸子站，除了冬季的偏差为3.7×10-6，其余季节的偏差值均为负数，偏差绝对值的最低值同样出现在秋季，为-0.5×10-6。與前两个站点不同，上甸子站偏差绝对值的最大值出现在了夏季。
由以上的数据对比可以看出，在CO2浓度变化最大的冬夏两个季节，模拟的偏差都大。在夏季植物吸收大量CO2导致浓度下降或者冬季污染严重CO2浓度上升的时候，模式对它们的变化捕捉并没有变化较为平稳的春、秋季好。这可能是人为碳排放清单以及生物圈碳通量模拟的不确定性造成的。
2.3 空间分布的季节特征对比
CO2的空间分布特征对于理解区域气候变化和碳减排具有重要意义。图4为模式模拟的CO2浓度季节平均值的空间分布特征，以及在本底站位置的观测值和模拟值的对比。
从整个京津冀地区来看，模拟的CO2浓度空间分布符合冬季最高，夏季最低的特征。模式在河北石家庄、唐山、承德等地区有捕捉到高值区域，而且这些区域的平均值在一年中CO2浓度最低的季节里也超过了600×10-6。在冬季，这些高值区域的范围有所扩大。这些CO2浓度高值区，是河北地区发达的重工业(钢铁、水泥等)生产，消耗大量化石燃料排放造成的。
将研究区域集中在北京及其附近范围后，两个超过500×10-6的高值区出现在北京市区和河北承德，其中河北承德的CO2浓度高值区在秋季有所扩大，而全年的总体变化不大，造成该CO2浓度高值区的原因是交通碳排放。承德地区CO2浓度在冬季后高值区域反而有所减小，可能是2019年底因COVID19事件交通排放有所减少导致的。北京市区的CO2高值区域全年的变化明显，尤其在进入冬天后，高浓度区域明显地扩大，部分地区的浓度超过了600×10-6，与北京2019年冬季发生的重污染事件吻合。城市区域模拟的效果比郊区和远离城市的区域差，因此大气所站点的偏差较大。造成模拟效果差的原因可能为：市区排放源复杂，碳排放清单没有较好地反映真实的排放。
2.4 CO2浓度与边界层高度的对比
大气中CO2基本积聚在对流层的底层，对流层低层的对流运动强弱可以影响CO2浓度的变化，边界层高度这一指标能较好地判断对流的强弱，通过分析其与CO2浓度变化之间的关系，可以研究影响CO2浓度变化的气象因素。
由三个站点的CO2浓度和边界层高度年日平均变化可以看到，三个站点的边界层高度大值都出现在春季，最大值都超过了1 500 m;随着时间边界层高度缓慢下降，最小值出现在冬季，最小值都在500 m以下。根据给出的数据，可以发现春、夏季的平均边界层高度较高，平均CO2浓度较低;秋、冬季的平均边界层高度较低，平均CO2浓度较高。以2019年4月14日附近时间段的天气变化过程作为例子进行分析，三个站点的CO2浓度都存在显著的浓度上升波动，边界层高度出现了与其对应高度下降的波动，随后几天的时间内边界层高度回到一个高值，而CO2浓度降低回到低值。
从北京站(图5d)、香河站(图5e)、上甸子站(图5f)的CO2浓度和边界层高度昼夜变化可以看出，三个站点的边界层高度都在08时左右达到最低，平均值都低于500 m，该时间段内CO2浓度相应达到一天内的最大值;08—15时内边界层高度增加，CO2浓度下降，边界层高度在14—15时达到最大值，三个站点都是1 500 m左右，该时间段CO2浓度达到最低;15时—次日08时内，边界层高度又开始下降，CO2浓度上升。北京站CO2浓度受边界层高度变化的影响大于城郊的香河站和上甸子站。
CO2浓度和边界层高度昼夜变化，反映了天气过程对CO2浓度的影响：当受到天气过程影响边界层高度减小的时候，对流减弱，CO2积聚在地面导致近地面CO2浓度上升;当边界层高度增大的时候，对流增强，CO2分子被对流带往高层，近地面CO2浓度下降。由两者的昼夜变化可得：白天边界层高度增加，对流增强时，CO2浓度开始降低;午后边界层高度降低，对流减弱时，CO2浓度开始增加。城市区域CO2浓度的昼夜变化受边界层高度的影响较大。
2.5 CO2浓度与化石燃料排放CO2的对比
碳排放主要在城市区域，而城市碳排放的主要来源是化石燃料的碳排放(Han et al.，2020a)。当前有研究指出，不同地区城市之间的化石燃料碳排放(FFECO2)也存在一定的差异，沿海城市厦门的FFECO2低于内陆城市西安和北京，西安和北京的FFECO2最高值在2月，最低值在7月(Niu et al.，2016;Wang et al.，2018)。因此，研究京津冀城市区域的FFECO2与CO2浓度之间的关系，对揭示当前城市区域的碳排放现状，落实碳减排政策是有重要意义的。
图6是北京大气所站(图6a、b、c、d、e)、河北香河站(图6f、g、h、i、j)和北京上甸子站(图6k、l、m、n、o)全年以及各季节观测的近地面CO2浓度与模拟FFECO2的相关分布。
2019年3个站点的CO2浓度与FFECO2都存在正相关，其相关系数北京站(r=0.65)>香河站(r=0.64)>上甸子站(r=0.58)。由2.1节的分析可知CO2浓度的变化存在季节性波动，不同季节下CO2与FFECO2的相关性也存在差异。香河站和上甸子站冬季的相关性最大，相关系数分别为(r=0.78，r=0.87)，其次是春季，相關系数分别为(r=0.60，r=0.78);而北京站相关性最大的季节为春季，相关系数为(r=0.66)，其次为冬季(r=0.49)，导致北京站点春季相关性比冬季大的原因可能是北京站点冬季的部分数据缺失。以上分析可以反映城市区域的FFECO2与CO2浓度的相关性大于城郊区域大于远离人类活动区域，冬春季的相关性比夏秋季高。
由图7分析FFECO2对近地面总CO2的占比率，FFECO2的年占比率北京站大于香河站大于上甸子站(a、b、c)，年占比率分别为14.03%、3.70%、1.68%。每个站点的FFECO2占比在春季处于最低值，北京站的占比在6%左右，香河站和上甸子站的占比都低于2%;春季至秋季各个站点的占比存在递增的趋势，北京站增长率较大，香河站和上甸子站增长较小;秋季至冬季，北京站的FFECO2占比迅速增加，达到了20%以上，香河站的占比趋于平缓，而上甸子站的占比出现了下降。综上所述，城市区域的FFECO2占比比城郊和远离人类活动区域的高，季节变化更大，冬季时占比最大。
3 结论与讨论
本文使用了单网格WRF-CO2模式的模拟结果与三个高精度基准站实际观测的CO2浓度数据进行对比研究，分析了模拟与观测数据时间序列之间的异同，量化出观测与模拟的季节变化，并分析了它们之间的偏差，再从空间上研究它们的季节特征分布，最后在化石燃料排放角度去研究其与CO2浓度变化之间的关系。结论如下：
1)模式能较好地模拟出每个站点的季节性变化(夏季降低，冬季升高)，但还存在一定的偏差。城市区域模拟结果偏大，而城郊和远离城市的站点模拟偏小，而且越接近城市，偏差越大，人类活动的复杂碳排放及清单的准确性，对模拟结果的影响很明显。
2)中科院大气所铁塔站点每个季节的偏差皆为正，最大偏差在冬季，河北香河站点每个季节的偏差都为负，偏差绝对值最大也是在冬季。与这两个站点不同的是，上甸子站除了冬季是正偏差以外，另外三个季节都为负偏差，偏差绝对值最大在夏季。冬夏两个CO2浓度变化大的季节模拟与观测之间的偏差都比较大，该结果可能是由模拟的生物圈通量及人为排放清单的不确定性造成的。
3)模式能在空間上捕捉到河北一些重污染地区的高CO2浓度，并且从空间分布特征上可以得到整体区域的季节性变化。由模式的CO2空间分布能找到与北京2019年冬季重污染事件相吻合的特征。城市区域模拟的效果比郊区和远离城市的区域差，因此大气所站点的偏差较大。造成模拟效果差的原因可能为：市区排放源复杂，碳排放清单没有较好地反映真实的排放。
4)天气过程和昼夜气象条件变化影响的边界层高度与CO2浓度存在相反变化的趋势：春夏季的边界层高度较高，对应较低的CO2浓度，秋冬季较低的边界层高度对应较高的CO2浓度;白天对流增强，边界层高度变高，CO2浓度开始减低，午后对流开始减弱，边界层高度降低，CO2浓度开始增加。城市区域北京站CO2浓度受边界层高度的影响要强于城郊香河站和上甸子站。
5)城市区域北京站点化石燃料碳排放(FFECO2)与近地面CO2浓度的相关性高于城郊香河站和远离人类活动的上甸子站，冬春季各个站点的相关性高于夏秋季。北京站的近地面CO2浓度FFECO2占比高于香河站高于上甸子站，并且其变化幅度也大于香河站和上甸子站。
京津冀区域地形的复杂性和人类活动排放源的不确定性对模拟的结果造成了明显的影响，本次研究仅使用了NDRC一个清单，在将来的研究中，还将使用不同的排放清单进行模拟，进一步确定清单对模拟结果的影响。在观测数据方面，北京大气所铁塔站点的部分数据丢失也给本研究结果对比带来了一定的影响，在未来的观测中，应尽量保证数据的连续性。
《基于WRF模式的京津冀地区地表大气CO2浓度的模拟研究》
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